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Vor allem er war es, der sich dem Ansinnen des Deutschen Bundes widersetzte, 1842 das Weimarer Goethehaus und den Nachlass des Dichters für die Nation zu erwerben. Er wohnte meistens in der Mansarde des Goethehauses. 1859 wurde er von Großherzog Carl Alexander zusammen mit seinem Bruder in den erblichen Freiherrnstand erhoben.

Goethe starb auf einer Reise in Leipzig. Das Erbe seines Großvaters insbesondere Goethes Wohnhaus in Weimar, dessen Bibliothek und dessen umfangreiche Sammlungen war durch sein Testament vom 24. September 1883 für den Fall seines Todes dem Staat Sachsen-Weimar-Eisenach zugewiesen worden, was die Entstehung des Goethe-Nationalmuseums ermöglichte.[3]

Goethe war der letzte Nachkomme des Dichters und hatte wie sein Bruder Wolfgang Maximilian und seine Schwester Alma keine Nachkommen. Auf seinem Grab steht:

Heute lagern von und über Goethe in diversen Archiven einige Kompositionen und Handschriften. Die Walther von Goethe Foundation des Berliner Konzeptkünstlers Wolfgang Müller gibt die Schriften der Walther von Goethe Foundation heraus.

Walther von Goethe war neben seinem Wirken als Komponist auch literarisch tätig. So veröffentlichter 1848 das Buch Fährmann, hol über. Darin sind 3 Erzählungen enthalten: Wirtschaftlich war das Buch kein Erfolg. Es wurden nur 163 Exemplare verkauft.[5]